Административным центром Верхневилюйского (якут. Уеhээ Булуу улууhа) района (улуса) является село Верхневилюйск.
 
Гербы и эмблемы имеют также входящие в состав района административно и расположенные в нём территориально следующие муниципальные образования, населённые пункты и др.: сп. Дюллюкинский наслег, сп. Кентикский наслег, сп. Мэйикский наслег, сп. Намский наслег, сп. Оргётский наслег, сп. Сургулукский наслег, сп. Туобуйинский наслег.
 
Датировки и события приведены по сомнительной хронологии Скалигера-Петавиуса. В письменных источниках впервые упоминается в связи с приходом русских казаков на берега Вилюя в начале XVII века. Мангазейские казаки во во главе с Воином Шаховым поставили т.н. Верхневилюйское зимовье на левом берегу Вилюя, в месте впадения реки Тюкэн. В 60-х годах XVII века на этом месте была церковь, комиссарство, казначейство и 7 жилых домов. В 1770 году управляющий Верхневилюйским зимовьем Иван Аргунов пишет ходатайство в Якутскую воеводскую канцелярию о переносе зимовья на 45 км ниже, на правый берег Вилюя в местность Ёлённёх (это ниже на 30 км от нынешнего расположения села Верхневилюйск). 29 ноября 1770 года вышел приказ о переносе. На новом месте поселению дали название Оленск. А 1783 году зимовье стало центром Оленского уезда и получило статус города. В 1771 году на территории зимовья было 9 волостей: Ботулинская, 3 Бордонских, 3 Жарханских, Нерюктяйский и Чочунский. После 1771 года произошло деление на 3 административные единицы (улусы или уезды) Верхневилюйский, Средневилюйский и Сунтарский. В 1808 году в Верхневилюйском улусе было 14 волостей, в 1817 году - 13: два Жарханских, два Бордонских, два Едюгейских, Чочунский, Нам, Оргет, Ботулу, Мэйик, Ёдей, Хангалас. В Средневилюйском улусе в 1808 году было 12, в 1820 году - 13 волостей: три Тогусских, 2 Кырыкыйских, Модут, Тыайа, Мукучу, Лючюн, Жемкон, Оргет, Куокуй. В Сунтарском улусе в 1796 году было 8. Верхневилюйский улус в 1824 году разделили ещё на две административные единицы: на собственно Верхневилюйский улус (осталось 5 волостей) и Мархинский (нынешняя территория Нюрбинского улуса. К 1835 году в улусе уже 10 волостей: Мэйик, Нам, Ботулу, 2 Едюгейских, 2 Хоринских, Чочу, Оргет, Халбакы. С 1790 по 1800 годы одновременно использовались названия волость и наслег, с 1840 года в архивных документах упоминается только «наслег». Судя по отчету 1856 года в Верхневилюйском улусе жило 9386 якутов и 22 русских. Занимались животноводством. Из-за сельскохозяйственных угодий было много судебных разбирательств. Было развито рыболовство как на реке так и на озёрах. С ноября многие охотились на пушного зверя. В апреле 1867 года улусным центром стало село Куорамыкы (ныне Верхневилюйск). В начале XX века в улусе было 24 наслега: I Чочу, II Чочу, Харбалах, Кэнтик, Халбакы, Дюллюкю, Оросу, Туобуйа, Мэйик, I Едюгей, II Едюгей, III Едюгей, Нам, I Хоро, II Хоро, I Кюлэт, II Кюлэт, Югюлэт, I Ботулу, II Ботулу, Оногосчут, Чукар, Сургулук. В 1918 году на территории Верхневилюйского улуса под руководством Степана Аржакова, Исидора Барахова установилась Советская власть. Но органы советской власти просуществовали недолго, и в августе 1918 года в виду угрозы расправы Аржаков с соратниками уехали в Бодайбо. До декабря 1919 года улусом управляли ставленники Колчаковского правительства. Затем снова власть перешла к большевикам во главе со Степаном Аржаковым. В годах белые отряды под предводительством штабс-капитана Семёна Канина, Конона Никифорова, Фёдора Говорова, Петра Павлова, Еремея Попова вели борьбу против красных отрядов на всей территории бассейна Вилюя. Но больших кровопролитных сражений на территории улуса не было. Во многом в этом заслуга последнего главы Верхневилюйского улуса того периода Потапова Егора (Георгия) Ефимовича, имевшего большой авторитет и удержавшего народ от активного содействия белому движению. Окончательная победа советской власти в улусе установилась после приезда из Якутска 14 июля на пароходе «Диктатор» красного отряда Ивана Строда.